La presente invención está relacionada con un proceso para la devulcanización catalítica de residuos de caucho proveniente de neumáticos en desuso por reacciones de transferencia de hidrógeno a partir de alcoholes y aminas, mediadas por catalizadores basados en complejos de metales de transición, sin el empleo de altas presiones de hidrógeno gas. El azufre no es eliminado en forma de H2S o como Sx, sino también como sulfuros metálicos, de fosfina y/o fosfito, residuos que son desechables de manera segura, además el proceso permite recuperar a partir de neumáticos en desuso, una amplia gama de productos con diversas aplicaciones, tales como lubricantes, bases de pinturas y resinas de intercambio iónico.